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Junio 2021

La técnica "antibunching" de fotones identifica a los emisores de fotones individuales

WITec combina los experimentos de antibunching con la obtención rápida de imágenes Raman y de fotoluminiscencia.

Los emisores de fotones individuales tienen propiedades mecánicas cuánticas que se aprovechan en la tecnología cuántica y la ciencia de la información, incluido el desarrollo de computadores cuánticos y métodos de criptografía. Los centros de nitrógeno-vacante (NV) en los diamantes, las moléculas fluorescentes individuales, los nanotubos de carbono y los puntos cuánticos son ejemplos destacados de emisores de fotones individuales. Para identificarlos en una muestra, se suelen realizar experimentos de antibunching.

El antibunching es un efecto mecánico cuántico que revela el comportamiento de la luz como partícula. Surge porque un emisor de fotones individuales sólo puede emitir un fotón a la vez. El intervalo mínimo entre las emisiones de fotones depende principalmente del tiempo de vida del estado de excitación del emisor, ya que entre dos fotones debe completarse un ciclo de excitación y relajación. Si la señal se divide y se mide con dos detectores, cada fotón individual sólo puede ser detectado por uno de ellos. Por tanto, el antibunching da lugar a una anticorrelación de las señales de los dos detectores en tiempos de retardo muy cortos (experimento de Hanbury Brown-Twiss).

Aquí, WITec, en colaboración con PicoQuant , demostramos la integración de las mediciones de antibunching en un microscopio confocal Raman. Esta combinación permite caracterizar una muestra con imágenes rápidas Raman y de fotoluminiscencia (PL) e identificar áreas de interés para posteriores experimentos antibunching con el mismo instrumento, un microscopio Raman WITec alpha300. Las mediciones de antibunching se realizan en una configuración Hanbury Brown-Twiss, en la que la señal se divide mediante un divisor de haz 50/50 y se detecta mediante dos APD. Ambos detectores están conectados a una unidad contadora de fotones individuales correlacionados en el tiempo (TCSPC) MultiHarp 150 de PicoQuant, que registra el retardo entre dos eventos de un solo fotón con una resolución de picosegundos. Un histograma de las diferencias de tiempo muestra una pronunciada caída para tiempos muy cortos, es decir, antibunching, si la estructura investigada es un emisor monofotónico. Las mediciones del tiempo de vida también son posibles en esta configuración. Se aplicó un láser de onda continua de 532 nm para la excitación, pero la configuración también admite otras longitudes de onda y fuentes de láser pulsado.

Demostramos esta funcionalidad utilizando una muestra de micropilares de diamante, una fracción de los cuales contiene centros NV individuales. La muestra fue proporcionada por cortesía del Dr. Rainer Stöhr y el Prof. Dr. Jörg Wrachtrup del 3rd Instituto de Física de la Universidad de Stuttgart, Alemania.

Los pilares se visualizaron primero con microscopía Raman y PL. La imagen Raman representa la intensidad del pico del diamante a 1330 cm-1 y revela las posiciones de los pilares intactos (Fig. A). En la imagen de fluorescencia, algunos pilares son particularmente brillantes, indicando la presencia de centros NV (Fig. B). Comparando las imágenes Raman y PL, se pueden distinguir las estructuras de interés de las contaminaciones fluorescentes en la muestra: los pilares intactos con centros NV muestran una fuerte señal Raman de diamante y fluorescencia brillante (flechas en las Fig. A y B), mientras que las contaminaciones carecen de señal Raman.

Se realizaron experimentos de antibunching en algunas de las estructuras de interés identificadas para comprobar la presencia de centros NV individuales. La curva de correlación resultante para un pilar seleccionado se muestra en la Fig. C. El histograma tiene una pronunciada caída en una diferencia de tiempo de detección de cero. Esto indica que el micropilar observado contenía efectivamente un único centro NV y era un emisor monofotónico. La caída observada en la curva hacia tiempos de retardo más largos revela la presencia de un estado de estante, que es un fenómeno bien conocido para los centros NV de diamante.

La integración de los experimentos de antibunching en un microscopio confocal Raman ofrece muchas ventajas. Este instrumento es capaz de llevar a cabo tanto la caracterización química resuelta espacialmente como también investigaciones en mecánica cuántica. Como se ha demostrado aquí, la correlación de las señales Raman y de fotoluminiscencia puede preseleccionar ubicaciones posibles para los centros NV que se confirmarán posteriormente mediante experimentos de antibunching. Esto proporciona una valiosa visión y un flujo de trabajo acelerado a los investigadores que exploran emisores de fotones individuales para su uso en tecnologías emergentes, incluyendo los ordenadores cuánticos.

Antibunching NVcenter web

Identificación de emisores de fotones individuales en micropilares de diamante que contienen centros NV. A: Imagen de intensidad Raman de la línea de diamante (1330 cm-1). Los puntos brillantes representan micropilares de diamante intactos. B: Imagen de intensidad de fluorescencia de la misma zona. Los puntos brillantes se originan en los centros NV y en las contaminaciones fluorescentes. Los micropilares con centros NV muestran tanto la señal Raman como la fluorescente (flechas). C: Curva de antibunching de fotones de un centro NV. La pronunciada caída en el histograma a diferencia de tiempo cero indica la presencia de un emisor individual. Muestra: cortesía del Dr. Rainer Stöhr y el Prof. Dr. Jörg Wrachtrup del 3rd Instituto de Física de la Universidad de Stuttgart